本发明涉及一种钼系催化制备支化高乙烯基聚丁二烯橡胶的方法，该方法将钼系催化丁二烯原子转移自由基聚合(ATRP)或有机锂、萘钠引发丁二烯阴离子聚合制备的大分子单体与Mo系催化丁二烯的配位聚合复合或原位复合以制备结构可控的支化高乙烯基聚丁二烯橡胶。该方法简单易行，聚合物结构特别，分子量及分子量分布适宜，乙烯基含量超过80％，支链的性质、长度、分布、支化度等在一定范围内可控可调，加工性能和物理力学性能优良。生产成本低、工艺简单，其生产工艺与目前镍系顺丁橡胶体系相近，极易在我国镍系顺丁橡胶生产装置上推广，是现阶段适合我国工业水平的高性能、低成本、有广阔市场和发展前景的轮胎橡胶新品种。

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